Sỹ Luân được biết đến với vai trò một nhạc sĩ từ thời còn học trung học phổ thông. Các sáng tác của anh "làm mưa làm gió" thế hệ 8x 9x như: Tuổi hồng, Áo dài ơi, Mắt nai cha cha cha,...
Ngoài ra, anh còn là một nghệ sĩ đa tài, Sỹ Luân cho biết mình làm nhạc công trước, chơi keyboard và piano rồi mới viết nhạc, sau đó đi hát, làm MC, đóng phim, làm đạo diễn ca nhạc và bây giờ chuyển hẳn sang làm thầy giáo.
Chia sẻ tại Khoảnh khắc rực rỡ nhất, Sỹ Luân tự hào: "Đó là khi Luân làm nhạc sĩ. Với Mắt nai cha cha cha, năm 2003 Sỹ Luân may mắn được giải ca khúc được yêu thích nhất Làn sóng xanh. Ca khúc được khán giả yêu thích đến tận bây giờ."
Nam nhạc sĩ cũng kể về một kỷ niệm đặc biệt: "Lần đầu tiên đi hát tại công viên văn hóa ở Bình Dương với khoảng tám đến mười ngàn khán giả, Sỹ Luân đợi tới phiên mình thì khán giả lại đang đợi các ngôi sao như Ngọc Sơn, Lam Trường, Phương Thanh,… Lúc Sỹ Luân bước ra thì mười ngàn khán giả thở dài, mà cái tiếng "hê" to khủng khiếp, làm Luân bị "hụt hẫng trong tâm lý". Tuy nhiên sau khi hát bài Mắt nai cha cha cha thì khán giả vỗ tay ầm ầm. Bẵng đi 7- 8 tháng Luân quay trở lại, lúc đó Luân đã nổi tiếng với album đầu tay cùng các sáng tác dành cho Lương Bích Hữu, lần này lên sân khấu thì khán giả "quào" thật to khiến Luân vô cùng sung sướng".
Cũng trong chương trình, Sỹ Luân chia sẻ về chuyện chuyển hướng sang làm MC. Anh gửi lời cám ơn nhạc sĩ Nguyễn Hà, vì nhờ có lời khuyên quý báu mà Sỹ Luân đã được khán giả biết đến nhiều hơn khi dẫn các chương trình cực hot thời điểm đó.
